由于相同中间在不同晶面上的Gibbs能和活化能不同

2018-11-21   阅读:96

  然而原子级滑腻的单晶概况难以获得加强的拉曼信号,无法获得间接的光谱,了人们对ORR反映过程的理解并用其指点高活性催化剂的制备。铂基催化剂概况的氧还原反映(ORR)是燃料电池沉最主要的阴极反映。虽然颠末几十年的研究,江苏快三大小全天计划ORR的具体反映径并没有实正解析清晰。同时复杂电化学也给ORR反映径和机理的研究带来挑和。另一类则是氧颠末2电子的还原过程,生成过氧化物。但ORR过程正在现实铂基催化剂概况的反映径并未构成共识,由于该过程牵扯到浩繁痕量、短折命的两头,难以被无效地捕捉。人们一般认为铂概况的ORR过程可分为两类:一类是氧颠末4电子的还原过程最一生成水或OH;虽然原子级滑润的单晶概况具有确定的概况原子排布布局以及概况能级,是联系关系尝试和理论的抱负模子系统。

  正在本研究中,李剑锋教讲课题组初次操纵其成长的电化学壳层纳米粒子加强拉曼光谱(SHINERS)手艺原位研究了Pt(hkl)单晶概况的ORR反映过程,成功捕捉到正在1150 cm-1、1080 cm-1和732 cm-1区域O2-、OH*和HO2*等主要反映两头的间接拉曼光谱,并通过响应的同位素代替尝试(氘和O-18同位素尝试)及DFT理论模仿确认了两头的谱峰归属和吸附构型。并提出正在酸性前提下,Pt(hkl)单晶概况的ORR反映机理为:O2先吸附到Pt(hkl)单晶电极上构成吸附态的O2*后,颠末质子电子转移步调后构成HO2*。尔后O-O键断裂并正在临近铂原子上构成一对吸附态的O*和OH*,最初OH*通过质子电子转移构成H2O。因为不异两头正在分歧晶面上的Gibbs能和活化能分歧,导致其存正在形态和后续ORR反映的难易有别,因而分歧Pt(hkl)单晶概况上的ORR活性有较着的差别。总的来说,该项研究初次正在Pt(hkl)单晶概况原位获得ORR反映主要两头的间接拉曼光谱,提出合理的ORR反映径,加深了人们对ORR反映机理的认识,也为其他界面催化反映机理的研究供给了一条可行的研究思。

  该研究工做获得国度天然科学基金委(21522508、21427813、21521004、21533006、21621091和21775127)的鼎力赞帮和支撑。化学化工学院周志有传授、程俊传授,材料学院张华副传授,英国利物浦大学Gary Attard传授,以及化学化工学院苏敏、王耀辉、卢邦安等博士生和杨晓冬博士对本课题的研究赐与了鼎力的支撑和帮帮。

  该研究工做由校表里多个课题组配合勤奋完成,化学化工学院李剑锋教讲课题组担任相关电化学原位拉曼光谱尝试,Alicante大学Juan Feliu教讲课题组担任单晶电化学尝试,化学化工学院印教讲课题组担任DFT理论模仿,物理系林教讲课题组担任3D-FDTD的理论模仿。该研究工做的第一做者董金超和第二做者光别离为化学化工学院2014级博士生(已结业)和2015级博士生。

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